Elektrokatalytische Funktion nanostrukturierter Oberflächen – Reaktion und Massentransport

Schematische Darstellung des KL (Kolloidale Lithographie)-Prozesses.
a) polierter Glaskohlenstoffträger; b) Abscheidung eines Pt-Films; c) Deposition einer Monolage PS-Partikel; d) Entfernung des Pt-Films zwischen den adsorbierten PS-Partikeln mittels Ar⁺ sputtering; e) Entfernung der PS-Partikel durch Behandlung mit UV/O₃-Strahlung; f) planare, nanostrukturierte Modellelektrode.

Schematische Darstellung der Präparationstechnik von Modellkatalysatoren durch metallsalzbeladenen Mizellen. a) Herstellung der inversen Mizellen in Toluol; b) Beladung des Hohlraums mit Pt-Salz; c) Aufbringen der Mizellen auf das Glaskohlenstoffsubstrat; d) Entfernung der kohlenstoffhaltigen Hülle durch Behandlung mit Sauerstoffplasma und Reduktion des Pt-Salzkerns in Wasserstoffatmosphäre.

Charakterisierung einiger Proben. a) SEM-Aufnahme einer KL-Modellelektrode (30 kV mit 75k-facher und 20k-facher Vergrößerung); b) AFM-Linienscan der resultierenden Partikelverteilung; (c,d) hochaufgelöste SEM-Aufnahmen eines Modellkatalysators basierend auf der Mizellen-Technik vor (c) und nach (d) elektrochemischen Untersuchungen (10kV mit 500k-facher Vergrößerung).

Potentiodynamische Oxidation einer CO_ad-Monolage (»stripping«)und darauf folgendes Voltammogramm in 0,5 M Schwefelsäure (Scangeschwindigkeit 10 mV/sec, Flussrate 5 µl/sec) auf einer Mizellen basierten Pt/GC-Modellelektrode (rot), einer KL-Elektrode (blau) und auf polykristallinem Pt (schwarz). Vor dem »stripping«-Experiment wurde die Oberfläche bei 0,06 V für 10 min mit C0 gesättigt und anschließend die Flusszelle mit CO-freier Elektrolytlösung ca. 15 min gespült. (a) Faraday-Stromdichten; (b) massenspektrometrisches Signal bei m/z = 44.

3D-Simulationen eines konstanten (oben) und eines unbeständigen (unten) Strömungsfeldes in der Dünnschicht-Flusszelle.