Spintransport durch molekulare Magnete

Basierend auf zwei unterschiedlichen Methoden zur elektrischen Kontaktierung zielten wir darauf ab, den Magnetisierungszustand von Einzelmolekülmagneten durch Injektion spinpolarisierter Ladungsträger zu bestimmen. Als erste Methode kam Elektrodeposition zum Einsatz, um wenige oder einzelne magnetische Moleküle in schmale Elekrodenlücken bestehend aus einem normalen und einem ferromagnetischen Kontaktmetall einzubringen. Während solche Kontaktelemente reproduzierbar hergestellt werden konnten, zeigten diese einen sehr hohen elektrischen Widerstand, welcher beim Abkühlen noch weiter anstieg. Dieses Verhalten deutet darauf hin, dass der Ladungstransport im wesentlichen über Hüpfen statt Tunneln der Ladungsträger erfolgt. Zudem erwiesen sich die die Kontaktelemente als instabil gegenüber Temperaturänderungen und dem Anlegen eines elektrischen Felds, was auf Umstrukturierungsprozesse in den abgeschiedenen Metallschichten hindeutet, welche zu abrupten Widerstandsänderungen führen. Unsere Beobachtungen legen nahe, dass diese Schwierigkeiten nicht einfach durch weitere Optimierung der Elektrodepositionsparameter beseitigt werden können, sondern dass alternative Kontaktierungsverfahren notwendig sind, um die Magnetisierung molekularer Magnete mit Hilfe spinpolarisierter Ladungsträger zu untersuchen.

Im Rahmen des zweiten Ansatzes basierend auf Rastertunnelmikroskopie verwendeten wir ein neues Verfahren, um magnetische Moleküle auf eine Monolage Bornitrid (BN) auf einem Metallsubstrat abzuscheiden. Die BN Schicht diente dazu, eine ausreichende Entkopplung der Moleküle vom Metall und somit verlässliche Rastertunnelspektroskopie zu gewährleisten. Auf diese Weise gelang es, Spinanregungen in Mn-12 Einzelmolekülmagneten durch inelastische Tunnelspektroskopie zu detektieren. In weiteren Rastertunnelmikroskopie-Experimenten konnte das Auftreten des Kondo-Effekts in Molekülen mit mehr als einem magnetischen Metallion demonstriert werden. Unter den untersuchten Metallkomplexen mit Ni-, Mn- oder Zn-Ionen zeigten die beiden ersteren wie erwartet einen Kondo-Effekt. Die vergleichsweise niedrige Kondotemperatur im Fall der Ni-Verbindung kann auf die recht starken Austauschwechselwirkungen zurückgeführt werden, obwohl weitere theoretische Untersuchungen erforderlich sind, um den Einfluss der Kopplung der Moleküle an das Metallsubstrat zu klären.

Darüber hinaus haben wir mit Hilfe von Rastertunnelmikroskopie den spin-polarisierten Ladungstransport durch einzelne Phthalocyanin-Moleküle im Regime des Riesenmagnetowiderstands studiert. Im Verbund mit theoretischen Simulationen konnte geschlossen werden, dass ein Ladungstransfer zum Molekül und die Hybridisierung von Molekülorbitalen nahe der Fermienergie mit elektronischen Zuständen des Metallsubstrats zur Bildung eines quasi-resonanten Transportkanals führen, welcher eine sehr hohe Dichte an spinpolarisiertem Strom sowie einen großen Magnetowiderstand von ~60% ermöglicht.